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AM.游經(jīng)碧:達(dá)到30%效率!利用硫氰酸鋰提升寬帶隙鈣鈦礦

發(fā)表時(shí)間:2024/11/6 16:55:59

一.      研究成就與亮點(diǎn)

本研究通過在寬帶隙鈣鈦礦中引入硫氰酸銣(RbSCN,有效提升了器件的效率和穩(wěn)定性。主要亮點(diǎn)如下:

l   實(shí)現(xiàn)了24.3%的單結(jié)寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池(PSC)效率,開路電壓(VOC)高達(dá)1.3VVOC損耗僅為0.36V),為同類器件的最高報(bào)導(dǎo)效率。

l   構(gòu)建了超過30%效率和1.97V VOC輸出的晶硅/鈣鈦礦雙端串聯(lián)電池,展現(xiàn)出優(yōu)異的疊層器件性能。

l   RbSCN添加的引入有效調(diào)控了鈣鈦礦晶粒結(jié)晶,提升了材料質(zhì)量,降低了非輻射復(fù)合,并抑制了離子遷移和相分離,為高性能寬帶隙PSC的發(fā)展提供了有效策略。


二.      研究團(tuán)隊(duì)

此研究由中國科學(xué)院游經(jīng)碧課題組和蔣琦課題組聯(lián)合完成。


三.      研究背景

有機(jī)-無機(jī)金屬鹵化物鈣鈦礦因其優(yōu)異的光電特性,被視為下一代太陽能電池力的材料。過去十年,單結(jié)鈣鈦礦太陽能電池 (PSC) 的研究取得了顯著進(jìn)展,其功率轉(zhuǎn)換效率 (PCE) 已迅速提升至 26% 以上。

然而,為了進(jìn)一步突破效率限制,研究者們開始探索將鈣鈦礦太陽能電池與晶硅電池結(jié)合,構(gòu)建晶硅/鈣鈦礦疊層太陽能電池,以拓寬光吸收波長范圍,進(jìn)而提升效率。目前,該技術(shù)的PCE已突破 33.9%。

為了與晶硅電池有效耦合,鈣鈦礦材料需要具備約 1.65-1.7eV 寬帶隙 (WBG。這需要在APbI1-xBrx3 鈣鈦礦材料中引入大量的溴(Br)來調(diào)節(jié)帶隙。然而,當(dāng) X Br含量超過 20% 時(shí),會(huì)導(dǎo)致以下問題:

l   加速結(jié)晶過程: 導(dǎo)致晶粒尺寸減小,晶界缺陷增多。

l   嚴(yán)重的相分離現(xiàn)象: 影響材料的均勻性和穩(wěn)定性。

這些問題會(huì)嚴(yán)重影響寬帶隙鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量,造成器件開路電壓 (VOC) 損耗大,工作狀態(tài)下功率輸出不穩(wěn)定。 因此,調(diào)控寬帶隙鈣鈦礦材料的本質(zhì)質(zhì)量成為實(shí)現(xiàn)高性能 WBG PSC 的關(guān)鍵挑戰(zhàn)之一。特別是抑制高Br含量 WBG 鈣鈦礦的快速結(jié)晶,對(duì)于降低器件運(yùn)行過程中電荷載流子復(fù)合、分流和相分離的可能性至關(guān)重要。

添加劑工程已被證明是控制成核和晶體生長的有效方法。其中,硫氰酸鹽 (SCN 系列添加劑已被證明能有效調(diào)節(jié) WBG 鈣鈦礦的結(jié)晶過程,增加晶粒尺寸。

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四.      解決方案

本研究旨在解決寬帶隙 (WBG) 鈣鈦礦太陽能電池中,因高溴含量導(dǎo)致的材料質(zhì)量問題,并提升其效率和穩(wěn)定性。研究中提出的解決方案是 WBG 鈣鈦礦層中添加硫氰酸銣 (RbSCN) 作為添加劑。

RbSCN的引入主要基于以下三個(gè)設(shè)計(jì)原則:

1.           抑制相分離和遲滯現(xiàn)象: 高溴含量 WBG 鈣鈦礦容易出現(xiàn)相分離,導(dǎo)致遲滯現(xiàn)象和功率輸出不穩(wěn)定。RbSCN有助于減緩晶體生長速率,抑制相分離,進(jìn)而改善這些問題。

2.           SCN? 的協(xié)同效應(yīng) SCN? 偽鹵化物基團(tuán)能促進(jìn)晶體生長和提升結(jié)晶質(zhì)量,但若單獨(dú)使用可能引入更多缺陷。因此,需要與其他有效的 AX 添加劑協(xié)同使用。

3.           銣離子的優(yōu)點(diǎn): 銣離子有利于晶體結(jié)構(gòu)的形成,且不會(huì)產(chǎn)生額外缺陷。它還能通過晶格扭曲增加離子遷移勢(shì)壘,進(jìn)一步抑制離子遷移。

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五.      器件與表征

器件性能表征

電流-電壓(J-V)特性測(cè)試:研究人員使用了兩種不同的太陽光模擬器來進(jìn)行J-V曲線測(cè)量,其中EnliTech SS-X50用于單結(jié)寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池,而EnliTech SS-PST220R則用于鈣鈦礦/晶硅疊層太陽能電池。此外,使用Keithley 2400源表儀在標(biāo)準(zhǔn)測(cè)試條件下(1個(gè)太陽光照(AM 1.5 G),室溫)測(cè)試器件的J-V特性,以獲得短路電流密度(Jsc)、開路電壓(Voc)、填充因子(FF)和功率轉(zhuǎn)換效率(PCE)等關(guān)鍵性能參數(shù)。研究發(fā)現(xiàn),添加RbSCN后,器件的Jsc、VocFF均有顯著提升,從而實(shí)現(xiàn)了更高的PCE。

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3a 展示了添加1 mol.%RbSCN的目標(biāo)器件未添加RbSCN的對(duì)照器件J-V特性曲線。


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4a 展示了 1 cm2 半透明單結(jié)寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池(添加RbSCN J-V 特性曲線和 SPO。


補(bǔ)充表4列出了代表性的1 cm2半透明寬帶隙單結(jié)鈣鈦礦太陽能電池的光伏參數(shù)

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4c 展示了基于優(yōu)化的半透明寬帶隙鈣鈦礦頂電池的晶硅/鈣鈦礦疊層太陽能電池J-V特性曲線。


補(bǔ)充表5列出了代表性的1 cm2晶硅/鈣鈦礦串聯(lián)設(shè)備的光伏參數(shù)

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外部量子效率(EQE)測(cè)試:使用EnliTech EQE測(cè)量系統(tǒng)(QE-R3018測(cè)試器件在不同波長光照下的光電轉(zhuǎn)換能力,通過積分EQE曲線獲得積分電流密度,并與J-V測(cè)試得到的JSC進(jìn)行比對(duì),以驗(yàn)證J-V測(cè)試結(jié)果的準(zhǔn)確性。這些數(shù)據(jù)和圖表的解讀顯示,通過優(yōu)化鈣鈦礦層的結(jié)構(gòu)和材料組成,特別是添加RbSCN,能夠顯著提升外部量子效率,從而提高整體設(shè)備的性能和穩(wěn)定性。

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S14控制組和添加1 mol.%RbSCN的目標(biāo)器件的EQE光譜圖


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4d晶硅/鈣鈦礦疊層太陽能電池的 EQE 光譜圖


穩(wěn)定功率輸出(SPO)測(cè)試:在最大功率點(diǎn)(MPP)跟蹤器件的輸出功率變化,以評(píng)估器件的穩(wěn)定性。結(jié)果表明,添加RbSCN后,器件的SPO顯著提高,表明器件具有更穩(wěn)定的功率輸出。

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4e晶硅/鈣鈦礦疊層太陽能電池的 SPO 追蹤穩(wěn)定性。疊層太陽能電池的 T90壽命,超過600小時(shí)。


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4h比較了控制組和添加1 mol.%RbSCN的目標(biāo)器件在不同溫度下的熱穩(wěn)定性。這張圖展示了在沒有光照的情況下,器件在50°C 下放置 322 小時(shí),然后升溫至85°C并持續(xù) 1566 小時(shí)的效率變化趨勢(shì)。


其他表征

掃描電子顯微鏡(SEM):觀察鈣鈦礦薄膜的表面形貌和截面結(jié)構(gòu),以及晶粒尺寸和分布。

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1a-f 展示了添加RbSCN后,鈣鈦礦薄膜的晶粒尺寸顯著增大,晶界密度降低。


X射線衍射(XRD):分析鈣鈦礦薄膜的晶體結(jié)構(gòu)和結(jié)晶度。

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1g 顯示添加RbSCN后,鈣鈦礦薄膜的 (100) 晶面衍射峰強(qiáng)度增強(qiáng),表明RbSCN促進(jìn)了鈣鈦礦晶體沿 (100) 晶面的優(yōu)先生長。


掠入射廣角X射線散射(GIWAXS):用于研究鈣鈦礦薄膜的晶體取向和相組成。表明RbSCN有助于抑制鈣鈦礦薄膜中的相分離。

X射線光電子能譜(XPS):用于分析鈣鈦礦薄膜的元素組成和化學(xué)態(tài)。添加RbSCN后,鈣鈦礦薄膜中PbI元素的結(jié)合能略微升高,表明RbSCN導(dǎo)致了鈣鈦礦表面的n型摻雜。

時(shí)間分辨光致發(fā)光(TRPL)光譜:用于研究鈣鈦礦薄膜的載流子動(dòng)力學(xué)和非輻射復(fù)合過程。

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1h 顯示添加RbSCN后,鈣鈦礦薄膜的載流子壽命顯著延長,表明RbSCN能有效抑制非輻射復(fù)合。


溫度依賴性電導(dǎo)率(TDC)測(cè)試:在不同溫度下測(cè)試鈣鈦礦薄膜的電導(dǎo)率,用于研究鈣鈦礦薄膜中的離子遷移行為。

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2a展示了測(cè)試結(jié)果,并計(jì)算了離子遷移的活化能。


原位時(shí)間依賴性光致發(fā)光(PL)光譜:在約2個(gè)太陽光強(qiáng)的白光LED照射下,原位監(jiān)測(cè)鈣鈦礦薄膜的PL光譜變化,用于觀察光致相分離現(xiàn)象。

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2b-d 展示了添加RbSCN后,鈣鈦礦薄膜在光照下的 PL 峰位移動(dòng)減小,表明RbSCN能有效抑制光致相分離。


紫外光電子能譜(UPS):測(cè)定鈣鈦礦薄膜的價(jià)帶最大值和費(fèi)米能級(jí)位置,以獲取界面能級(jí)信息。結(jié)果表明,添加RbSCN后,鈣鈦礦薄膜的功函數(shù)降低,表面更偏向n型,有利于電子在鈣鈦礦/C60 界面處的傳輸,并提高器件的內(nèi)建電位。

莫特-肖特基(Mott-Schottky)分析:通過電容-電壓(C-V)測(cè)試獲得莫特-肖特基圖,用于分析器件的內(nèi)建電位和載流子濃度。結(jié)果表明,添加RbSCN后,器件的內(nèi)建電位提高,載流子濃度增加,有利于電荷分離和提高器件性能。

光強(qiáng)依賴性J-V測(cè)試:在不同光強(qiáng)下測(cè)試器件的J-V特性,用于分析器件的理想因子和非輻射復(fù)合特性。結(jié)果表明,添加RbSCN后,器件的理想因子降低,表明RbSCN能有效抑制缺陷輔助的電荷復(fù)合。

紫外-可見光吸收光譜:用于測(cè)定鈣鈦礦薄膜的光吸收邊緣位置,并計(jì)算材料的帶隙。

電致發(fā)光(EL)測(cè)試:通過向器件施加電流使其發(fā)光,并使用積分球測(cè)量其發(fā)光光譜,用于評(píng)估器件的輻射復(fù)合效率。使用Enlitech LQ-50積分球系統(tǒng)測(cè)量器件作為LED工作時(shí)的功率輸出,并計(jì)算其外量子效率(EQE)。結(jié)果表明,添加RbSCN后,器件的EL量子效率顯著提高,表明RbSCN能有效抑制非輻射復(fù)合,提高器件的輻射復(fù)合效率。

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EL 測(cè)試相關(guān)的公式和計(jì)算:

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S21控制組和目標(biāo)器件的電致發(fā)光外部量子效率 (EL-EQE)。器件在注入電流激發(fā)下發(fā)射光子的效率,可以反映器件中輻射復(fù)合的程度。


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這些表征方法的結(jié)果共同驗(yàn)證了RbSCN作為添加劑對(duì)提升寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池性能的有效性,并為理解其作用機(jī)制提供了證據(jù)。

結(jié)論

這項(xiàng)研究的主要成果是開發(fā)了一種基于硫氰酸銣 (RbSCN) 添加劑的策略,用于提升寬帶隙 (WBG) 鈣鈦礦太陽能電池的效能和穩(wěn)定性。具體來說,研究成果包括以下幾個(gè)方面:

1.RbSCN添加劑對(duì) WBG 鈣鈦礦薄膜質(zhì)量的影響

     促進(jìn)晶粒生長,提升結(jié)晶度: 研究發(fā)現(xiàn),添加RbSCN可以有效調(diào)節(jié)鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶過程,促進(jìn)形成更大、更規(guī)則的晶粒,并提升整體結(jié)晶度。SEM圖像 (圖 1a-c)清晰地顯示了添加RbSCN后晶粒尺寸的顯著增大,XRD測(cè)試也證實(shí)了結(jié)晶度的提升。
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     降低缺陷密度:RbSCN添加劑還有助于減少薄膜中的缺陷密度,進(jìn)而抑制非輻射復(fù)合。TRPL 測(cè)試結(jié)果表明,添加RbSCN后,載流子壽命顯著增加。

     抑制離子遷移和相分離:RbSCN可以抑制WBG 鈣鈦礦薄膜中的離子遷移和相分離現(xiàn)象,這對(duì)于提升器件穩(wěn)定性十分關(guān)鍵。溫度依賴性電導(dǎo)率測(cè)量顯示,添加RbSCN后,離子遷移的活化能顯著增加。原位時(shí)間依賴性PL光譜也證實(shí)了添加RbSCN可以抑制光致相分離。

2.RbSCN添加劑對(duì) WBG 鈣鈦礦太陽能電池器件性能的影響

l   提升開路電壓 (VOC): 添加RbSCN后,器件的VOC1.24 V 提升至 1.30 VVOC 損失僅為 0.36 V,這是目前報(bào)導(dǎo)的 1.66 eV WBG 鈣鈦礦太陽能電池中的最高值。

l   提升填充因子 (FF): 添加RbSCN后,器件的 FF 77.31% 提升至 84.12%,這主要歸因于薄膜質(zhì)量的提升和非輻射復(fù)合的減少。

l   提升功率轉(zhuǎn)換效率 (PCE): 添加RbSCN后,器件的 PCE21.4% 提升至 24.53%,這得益于 VOC、FF 以及短路電流密度(JSC)的提升。

l   減小遲滯現(xiàn)象:添加RbSCN后,器件的J-V曲線正向掃描和反向掃描幾乎重合,表明遲滯現(xiàn)象得到顯著抑制。

3.RbSCN添加劑在晶硅/鈣鈦礦疊層太陽能電池中的應(yīng)用

l   研究人員進(jìn)一步將RbSCN優(yōu)化的 WBG 鈣鈦礦薄膜應(yīng)用于晶硅/鈣鈦礦疊層太陽能電池中,并取得了優(yōu)異的結(jié)果。

l   制備的疊層太陽能電池的 PCE 達(dá)到 30.1%,VOC 高達(dá) 1.97 VSPO 測(cè)試也顯示出良好的穩(wěn)定性。

l   4c清晰地展示了這種高效穩(wěn)定的晶硅/鈣鈦礦疊層太陽能電池的 J-V 曲線和 SPO 數(shù)據(jù)。
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4. 研究結(jié)論和展望

l   本研究表明,RbSCN作為添加劑可以有效提升 WBG 鈣鈦礦太陽能電池的效能和穩(wěn)定性,這為高性能 WBG 鈣鈦礦太陽能電池的發(fā)展提供了一種有前景的策略。

l   盡管本研究中WBG子電池的功率輸出已達(dá)到先進(jìn)水平,但整體疊層器件的效率仍落后于世界紀(jì)錄,這主要是受限于底部晶硅電池的性能。未來需要進(jìn)一步優(yōu)化底部晶硅電池和器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),以進(jìn)一步提升疊層太陽能電池的效率。



文獻(xiàn)參考自Advanced Materials_DOI: 10.1002/adma.202407681

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