為減少鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）能量損失，優(yōu)化界面接觸和能帶對齊至關(guān)重要。四川大學彭強團隊于Energy & Environmental Science八月發(fā)表將氟取代琥珀酸衍生物引入鈣鈦礦底部界面，其中四氟琥珀酸（TFSA）因其對稱結(jié)構(gòu)和強電負性成為最佳界面調(diào)節(jié)劑。TFSA通過多位點氫鍵穩(wěn)定FA陽離子，配位效應失活未配位Pb2+缺陷，并調(diào)節(jié)MeO-2PACz形貌和表面電位，形成高質(zhì)量鈣鈦礦膜。結(jié)果，0.09 cm2倒置器件效率達25.92%（認證25.77%），電壓損失僅0.36 V，長期穩(wěn)定性出色。12.96 cm2微模塊效率達22.78%，展示擴展?jié)摿Α１狙芯繛檎{(diào)控埋藏界面能量損失提供有效途徑，實現(xiàn)高效穩(wěn)定的倒置鈣鈦礦太陽能電池。

有機-無機混合鹵化物鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）因高效率、簡便制備和經(jīng)濟性在太陽能轉(zhuǎn)換領(lǐng)域嶄露頭角。倒置PSCs已達26.15%認證效率，展現(xiàn)巨大應用潛力。然而，PSCs效率仍未達理論極限，主要受鈣鈦礦膜電壓損失和界面缺陷影響。界面能量損失是提高效率的關(guān)鍵障礙，尤其在底部界面。高性能倒置PSCs多基于自組裝單分子層（SAMs）空穴傳輸層，但實現(xiàn)缺陷封閉仍具挑戰(zhàn)。SAMs分子聚集阻礙高密度單分子層形成，不利于界面接觸和鈣鈦礦結(jié)晶。埋藏界面影響膜形態(tài)、缺陷和穩(wěn)定性，組分異質(zhì)性導致缺陷積累和非輻射復合，降低開路電壓。光不穩(wěn)定PbI2降解進一步影響穩(wěn)定性。

過量FAI可補償缺陷，抑制離子遷移和相分離，但陷阱仍集中于界面附近。界面修改策略旨在重新分布不良組分，減少缺陷。預嵌FAI層有效消除PbI2殘留，但熱退火導致有機陽離子流失，均勻分布仍具挑戰(zhàn)。因此，需要新策略同時解決SAM HTLs排列、鈣鈦礦結(jié)晶和界面接觸問題。

本研究提出埋藏界面能量損失調(diào)控策略，通過多功能界面橋調(diào)節(jié)SAMs性質(zhì)和鈣鈦礦生長。引入氟化琥珀酸衍生物，其中TFSA通過多重作用機制優(yōu)化界面。TFSA抑制碘空位缺陷，穩(wěn)定FA陽離子，調(diào)控MeO-2PACz排列和表面電位。結(jié)果獲得高質(zhì)量鈣鈦礦膜，小面積器件效率達25.92%，填充因子85.06%，創(chuàng)RbCsFAMA基倒置PSCs新高。未封裝器件在高溫和光照下展現(xiàn)優(yōu)異穩(wěn)定性。12.96 cm2微模塊效率達22.78%，顯示良好擴展性。
參考文獻DOI:10.1039/D4EE02964J

研究手法與步驟

1.         材料合成：合成氟代小分子材料。

2.       太陽能電池制造：
a. 制備空穴傳輸層（HTL）。
b. 旋涂氟代小分子材料作為界面改性層。
c. 旋涂鈣鈦礦前驅(qū)體溶液。
d. 使用抗溶劑處理以促進薄膜結(jié)晶。
e. 在110°C下進行熱退火處理。

3.       迷你模塊制造：
a. 使用真空輔助的方法制造大面積鈣鈦礦薄膜。
b. 旋涂前驅(qū)體溶液，并在低壓下快速去除溶劑。
c. 在110°C下進行長時間的退火處理。
d. 使用激光刻劃系統(tǒng)進行串聯(lián)連接的圖案化。

4.      表征分析：
a. XRD分析鈣鈦礦薄膜的晶體結(jié)構(gòu)。

b. SEM和AFM分析薄膜的表面形態(tài)。
c. KPFM測量表面電位。
d. NMR分析氟代小分子的化學結(jié)構(gòu)。
e. UV-vis吸收光譜分析薄膜的光學性質(zhì)。

f. PL和TRPL測量薄膜的發(fā)光特性。

圖S17. 控制組、SA、DFSA和TFSA基鈣鈦礦材料的穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光光譜。

g. EIS分析太陽能電池的電化學性質(zhì)。

h. ENLITECH REPS-VOC設備

·         用于在黑暗條件下檢測EQEEL（電致發(fā)光外部量子效率）光譜。

·         I-V曲線測量范圍為0-1.5 V，步長為0.02。

·         EL測量在1.9 V的應用電壓下進行。

·         通過擬合I-V和EL來獲得EQEEL。

圖S30。分別為（a）對照組，（b）SA處理組，（c）DFSA處理組和（d）TFSA處理組的烏爾巴赫能量（Eu）曲線。

i. ENLITECH PECT-600設備：

l   用于進行HS-EQE（高靈敏度EQE）測量。

l   Urbach能量通過擬合尾態(tài)來獲得。

研究團隊采用了光焱科技提供的能量耗損分析設備系列，包括 REPS和FTPS(型號PECT-600)設備專門針對ΔE2和ΔE3的Voc耗損進行必要的參數(shù)分析。光焱科技的完整Voc耗損分析系統(tǒng)可將上述設備的數(shù)據(jù)直接執(zhí)行導入與導出，有效簡化了原本繁瑣且需要大量計算驗證的研究流程，從而成功獲取器件各階段所需的關(guān)鍵參數(shù)，并降低了程序負荷和人為計算錯誤的風險。

5.      性能測試：
a. J-V曲線測量以評估電池的效率。
b. 穩(wěn)定性測試，包括最大功率點（MPP）追蹤和熱穩(wěn)定性測試。
c. 表面張力測量以計算Flory-Huggins交互作用參數(shù)（χ）。

6.      結(jié)果分析與討論：
a. 分析氟代小分子對鈣鈦礦薄膜結(jié)構(gòu)和性能的影響。
b. 評估迷你模塊的效率和穩(wěn)定性。

TFSA器件有效限縮Voc耗損僅為0.36 V

研究人員通過引入四氟琥珀酸（TFSA）作為界面調(diào)節(jié)劑，成功地調(diào)控了鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）的埋藏界面能量損失，實現(xiàn)了高效且穩(wěn)定的器件性能。TFSA通過對稱的分子結(jié)構(gòu)和多活性位點，有效抑制了碘空位缺陷的形成，穩(wěn)定了FA陽離子，并優(yōu)化了自組裝單分子層（SAMs）的排列和能級，從而獲得了高質(zhì)量的鈣鈦礦薄膜。結(jié)果顯示，基于TFSA的器件在0.09 cm2的孔徑面積上實現(xiàn)了25.92%的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE），Voc缺口僅為0.36 V，這是基于RbCsFAMA鈣鈦礦的反轉(zhuǎn)PSCs的高效率。此外，該策略還被應用于迷你模塊，實現(xiàn)了22.78%的PCE，展現(xiàn)了其擴展應用的潛力。未經(jīng)封裝的器件也展現(xiàn)出優(yōu)異的長期穩(wěn)定性和熱老化穩(wěn)定性，證明了這一策略在實際應用中的可行性和潛力。這項工作為開發(fā)高效穩(wěn)定的反轉(zhuǎn)PSCs提供了一種創(chuàng)新性的界面能量損失調(diào)控方法。

此研究成功突破了以下研究困境：

1. 鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）的效率提升：通過使用四氟琥珀酸（TFSA）作為界面調(diào)節(jié)劑，研究成功地提高了反轉(zhuǎn)式PSCs的效率，實現(xiàn)了25.92%的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE），這是基于RbCsFAMA鈣鈦礦體系的高效率。

2. 鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量改善：TFSA的使用顯著降低了碘空位缺陷的形成，穩(wěn)定了FA陽離子，并通過改善自組裝單分子層（SAMs）的排列和能級，獲得了高質(zhì)量的鈣鈦礦薄膜。

3. 界面缺陷的減少：研究提出了一種多功能界面橋策略，通過調(diào)節(jié)SAMs的性質(zhì)和鈣鈦礦晶體生長，有效減少了界面缺陷，降低了電荷傳輸阻隔，并抑制了非輻射復合。

4. 長期穩(wěn)定性的提高：未經(jīng)封裝的器件展現(xiàn)出優(yōu)異的長期熱老化和操作穩(wěn)定性，超過73%和84%的初始效率在600小時連續(xù)熱老化和1826小時最大輸出功率點跟蹤后得以保留。

5. 可擴展性驗證：策略被擴展到迷你模塊，實現(xiàn)了22.78%的PCE，展現(xiàn)了在擴大鈣鈦礦膜應用潛力方面的成功。

克服了有機陽離子在熱退火過程中的損失挑戰(zhàn)：研究成功解決了在熱退火過程中有機陽離子損失的問題，實現(xiàn)了鈣鈦礦在埋藏界面上均勻分布的組成。

文獻參考自Energy & Environmental Science_ DOI：10.1039/D4EE02964J

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