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西湖/浙大Nat. Commun.:FA鈣鈦礦電池性能突破!

更新時間:2024-11-20      點擊次數(shù):280

鈣鈦礦太陽能電池 (PSCs) 的研究重點一直是抑制垂直方向的能量紊亂,以減少非生產(chǎn)性電荷復(fù)合,從而實現(xiàn)高效率。

西湖大學(xué)王睿老師團隊在本文獻中指出, 盡管在提高 PSCs 效率方面取得了重大進展,但大面積模塊結(jié)點橫向的能量紊亂在很大程度上被忽視了。

因此,本研究關(guān)注于甲脒基 (FA) 鈣鈦礦薄膜表面橫向能級的微觀不均勻性特征,探討其對器件性能,特別是穩(wěn)定性和規(guī)?;挠绊?。

研究發(fā)現(xiàn),傳統(tǒng)的有機銨表面鈍化劑雖然可以抑制穿過結(jié)點的電子陷阱態(tài),但會造成橫向能級的微觀不均勻性,進而影響 PSCs 的穩(wěn)定性。

相反,有機脒鈍化劑可以在微觀層面上提供均勻的橫向能級分布,從而顯著改善 PSCs 和模塊的性能。實驗結(jié)果表明,使用有機脒鈍化劑 PPAd 處理的器件,小面積器件和太陽能模塊 (27.2 cm2) 分別實現(xiàn)了 25.5% 22.5% 的最高孔徑 PCE。

此外,在 70°C 下持續(xù)約 6000 小時后,PSCs 保持了 90% 的效率,這突出了橫向能級微觀均勻性對影響 PSCs 性能的重要性。


研究成就與看點

本研究揭示了鈣鈦礦薄膜表面橫向能級微觀均勻性對于器件效能的關(guān)鍵影響,特別是在器件壽命和規(guī)?;矫?。研究發(fā)現(xiàn),傳統(tǒng)的有機銨鈍化劑雖然可以抑制電子陷阱,但會導(dǎo)致表面橫向能級微觀不均勻性,從而對器件效能產(chǎn)生負面影響。

相比之下,有機脒鈍化劑則可帶來微觀尺度上的平坦能級分布,從而顯著提高鈣鈦礦太陽能電池和小模塊的性能。基于PPAd鈍化處理的小面積器件和太陽能模塊(27.2 cm2)分別取得了25.5%22.5%(活性區(qū)效率為23.4%,已認證)的最高光電轉(zhuǎn)換效率。

鈣鈦礦太陽能電池在 70°C 下持續(xù)運行約 6000 小時后仍能保持 90% 的效率,這突顯了橫向能級微觀均勻性對于提升鈣鈦礦太陽能電池效能的重要性。


研究團隊

本研究通訊作者為: 西湖大學(xué)王睿老師、浙江大學(xué)薛晶晶老師

浙江大學(xué)、西湖大學(xué)、瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院、蘇州大學(xué)、馬爾馬拉大學(xué)、中國科學(xué)院上海高等研究院、華北電力大學(xué)等多家機構(gòu)的研究人員合作完成。


研究背景

在鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)中,為確保載流子在器件中有效傳輸,一直致力于在垂直方向上構(gòu)建有利的能級分布,以確保電荷載流子有效地跨越器件傳輸。

為此,研究人員已投入大量努力,通過各種技術(shù)來賦予平面能級景觀,并最大限度地減少跨越結(jié)的電子無序,從而實現(xiàn)高的光電轉(zhuǎn)換效率 (PCEs)。

這些技術(shù)包含控制晶體生長、組成工程、能帶排列和表面鈍化。其中,表面鈍化近年來成為受關(guān)注的策略,用于實現(xiàn)穩(wěn)定且高效能的 PSCs

人們研究了許多化學(xué)物質(zhì)來鈍化表面缺陷,從而減少沿垂直方向載流子傳輸路徑的能量無序。通過開發(fā)各種表面缺陷鈍化策略,人們廣泛研究了垂直結(jié)上電子無序的緩解,其中重點是降低表面缺陷的總密度。然而,表面橫向能量無序雖然也對鈣鈦礦模塊性能有害,但卻很少受到關(guān)注。


解決方案

本研究針對傳統(tǒng)有機銨鈍化劑導(dǎo)致的表面橫向能級微觀不均勻性問題,提出利用有機脒鈍化劑來構(gòu)建微觀尺度上平坦能級分布的解決方案。研究選用了一系列傳統(tǒng)有機銨鈍化劑和有機脒鈍化劑,并分別以烷基鏈和芳香族單元作為連接基團進行對比研究,這些鈍化劑的分子結(jié)構(gòu)如圖1A所示。

                                              西湖/浙大Nat. Commun.:FA鈣鈦礦電池性能突破!



實驗過程與步驟

西湖/浙大Nat. Commun.:FA鈣鈦礦電池性能突破!

為了驗證有機脒鈍化劑的有效性,本研究采用了以下實驗步驟:

1.鈣鈦礦薄膜制備: 使用兩步法溶液制備基于 FAPbI3 的鈣鈦礦薄膜 (FAxCs1-xPbI3),并分別使用上述有機銨和有機脒鈍化劑進行表面處理。

2.低維鈣鈦礦單晶生長: 為了深入了解不同表面處理所形成的結(jié)構(gòu),研究人員成功地生長了具有 PPAm PPAd 的低維鈣鈦礦單晶。

3.鈣鈦礦太陽能電池制備: 使用兩步法和一步法分別制備了基于 PPAm PPAd 表面鈍化的小面積鈣鈦礦太陽能電池 (0.1 cm2) 和大面積太陽能模塊 (27.2 cm2)。

4.加速老化測試: 采用 ISOS-L-1 標(biāo)準(zhǔn)協(xié)議,在加速老化條件下(70°C,持續(xù)單日照光照)測試了鈣鈦礦小面積器件和大面積模塊的長期穩(wěn)定性,并追蹤器件在最大功率點 (MPP) PCE 變化。


研究成果表征

本研究使用了一系列表征手段來探究有機脒鈍化劑對于鈣鈦礦太陽能電池效能的影響,其中包括:

器件性能表征

4B 則統(tǒng)計了20個使用一步法制備的,經(jīng)過PPAmPPAd處理以及未經(jīng)處理的鈣鈦礦太陽能電池的PCE數(shù)據(jù)。 統(tǒng)計結(jié)果顯示,PPAd處理的器件的PCE分布較集中,且平均值最高。PPAm處理的器件的PCE分布較分散,平均值則低于PPAd處理的器件。未經(jīng)處理的器件的PCE分布也較分散,平均值則介于兩者之間。

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補充圖 25 展示了使用兩步法制備的,經(jīng)過PPAm、PPAd處理以及未經(jīng)處理的鈣鈦礦太陽能電池的PCE統(tǒng)計數(shù)據(jù)。 與一步法制備的器件結(jié)果相似,PPAd處理的器件的PCE平均值最高,PPAm處理的器件次之,未經(jīng)處理的器件低。


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補充圖 27 展示了使用PPAmPPAd處理以及未經(jīng)處理的鈣鈦礦太陽能模塊(孔徑面積為27.2 cm2)的J-V曲線。 從圖中可以看出,PPAd處理的模塊取得了最高的開路電壓(Voc)、短路電流(Isc)以及填充因子(FF),因此其光電轉(zhuǎn)換效率(PCE)也最高。 PPAm處理的模塊與未經(jīng)處理的模塊相比,VocIsc略有提高,但FF提升較為明顯,因此PCE也略有提高。


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補充圖 49 展示了使用PPAm、PPAd處理的MAPbI3鈣鈦礦太陽能電池的J-V曲線。從圖中可以看出,PPAd處理的器件取得了最高的開路電壓(Voc)、短路電流(Jsc)以及填充因子(FF),因此其光電轉(zhuǎn)換效率(PCE)也最高。


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補充圖 53 展示了使用PPAm、PPAd處理的鈣鈦礦太陽能電池的J-V曲線。 從圖中可以看出,PPAd處理的器件取得了最高的開路電壓(Voc)、短路電流(Jsc)以及填充因子(FF),因此其光電轉(zhuǎn)換效率(PCE)也最高。


量子效率測量儀: 研究利用量子效率測量儀 (EQE) 測量了不同波長下鈣鈦礦太陽能電池的光電轉(zhuǎn)換效率,并計算了器件的短路電流密度 (Jsc)

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從圖中可以看出,該器件在 300 nm 800 nm 的波長范圍內(nèi)都具有較高的 EQE,說明其在可見光波段具有良好的光電轉(zhuǎn)換能力。EQE 曲線的形狀與器件的吸收光譜相似,這也驗證了該器件具有良好的光吸收能力。通過對 EQE 曲線進行積分,可以得到器件的短路電流密度 (Jsc),該值與 J-V 曲線測得的 Jsc 值相符,進一步驗證了數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。


其他表征

紫外光電子能譜 (UPS): 研究使用 UPS 測量了薄膜的功函數(shù)和價帶最大值位置,發(fā)現(xiàn)經(jīng)不同分子處理的鈣鈦礦表面具有相似的費米能級,表明影響電荷載流子垂直跨越結(jié)的能級分布相似。

開爾文探針力顯微鏡 (KPFM): KPFM 測量結(jié)果顯示,PAm、PAd PPAm 處理的鈣鈦礦表面在微觀尺度上存在費米能級的不均勻分布,而 PPAd 處理則形成了平滑的橫向能級分布。

傅里葉變換紅外光譜 (FTIR): FTIR 測量用于研究分子與 PbI2 封端的鈣鈦礦表面之間的相互作用。結(jié)果表明,脒頭基團與 Pb-I 骨架之間的相互作用強于銨,這歸因于脒中兩個 N-H 基團提供了豐富的氫鍵。

掠入射廣角X射線散射 (GIWAXS): GIWAXS 測量揭示了在 FAPbI3 基礎(chǔ)鈣鈦礦薄膜表面形成的低維鈣鈦礦相,這些薄膜經(jīng)過 PAd PPAd 處理,如低 qz 值處的繞射圖所示。

單晶 X 射線繞射 (XRD): 通過單晶分析確定了基于 PPAm PPAd 的鈣鈦礦的晶體結(jié)構(gòu),如圖 1D 所示。
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掃描電子顯微鏡 (SEM): SEM 影像顯示,PPAm 3D 鈣鈦礦的頂部形成板狀表面特征,而 PPAd 則形成點狀表面特征,這更有利于實現(xiàn)覆蓋且均勻的表面形貌。

光致發(fā)光 (PL) 光譜和成像: 通過光譜分析揭示了 PPAd 基礎(chǔ) 1D 相在 3D 鈣鈦礦薄膜表面的分布情況,并觀察了 PPAd PPAm 處理的鈣鈦礦樣品的載流子壽命空間分布,結(jié)果顯示 PPAd 處理的樣品具有更均勻的光致發(fā)光 (PL) 壽命。

瞬態(tài)反射光譜 (TRS): 研究使用 TRS 研究了兩種鈍化劑處理的鈣鈦礦表面的載流子動力學(xué),發(fā)現(xiàn) PPAm 的表面復(fù)合速度較高,表明由能級不均勻性引起的局部電場可能增加了載流子復(fù)合的可能性。

時間分辨光致發(fā)光 (TRPL) 光譜: 研究通過 TRPL 光譜監(jiān)測比較了 PPAm PPAd 處理的鈣鈦礦薄膜的穩(wěn)定性,并發(fā)現(xiàn) PPAd 處理的薄膜具有更高的穩(wěn)定性。

原位共聚焦 PL 成像: 研究利用原位共聚焦 PL 成像技術(shù)觀察了薄膜在老化測試過程中的實時空間 PL 信息,發(fā)現(xiàn) PPAm 處理的薄膜在老化過程中出現(xiàn)了 PL 峰位藍移,而 PPAd 處理的薄膜則保持了峰位穩(wěn)定。

密度泛函理論 (DFT) 計算: DFT 計算表明,具有苯環(huán)連接基團的脒更有可能以堆棧方式排列,因為它們的堆棧能更高。


研究成果


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4F 顯示了在仿真太陽光照射下,于 70°C 高溫環(huán)境中,經(jīng)過不同處理的鈣鈦礦太陽能模塊的 MPP 追蹤結(jié)果,以評估其長期穩(wěn)定性。 該圖表清楚地展示了 PPAd 處理對于鈣鈦礦太陽能模塊穩(wěn)定性的顯著提升。

經(jīng)過 PPAd 處理的模塊在 1000 小時后仍保有 90% 的初始效率 (T90),遠優(yōu)于 PPAm 處理的模塊 ( 300 小時后損失 20% 效率) 以及未經(jīng)處理的模塊 ( 300 小時后損失超過 50% 效率)

此結(jié)果直接證明了 PPAd 鈍化劑在提升鈣鈦礦太陽能電池長期穩(wěn)定性, 呼應(yīng)了本研究的核心論點,即有機脒鈍化劑可以改善鈣鈦礦薄膜表面橫向能級的微觀均勻性,從而提高器件性能,特別是在穩(wěn)定性和規(guī)?;矫?。

4F 的結(jié)果與圖 3 中的薄膜穩(wěn)定性分析結(jié)果一致。圖 3 顯示,PPAd 處理的鈣鈦礦薄膜在 70°C 高溫環(huán)境下老化測試中,其載流子壽命幾乎保持不變,而 PPAm 處理的薄膜則表現(xiàn)出快速的衰減。這進一步左證了 PPAd 處理對于提升鈣鈦礦材料穩(wěn)定性的效果。


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本研究證實了鈣鈦礦薄膜表面橫向能級微觀均勻性對于器件效能的關(guān)鍵影響,特別是在器件壽命和規(guī)模化方面。傳統(tǒng)的有機銨鈍化劑雖然可以抑制電子陷阱,但會導(dǎo)致表面橫向能級微觀不均勻性,從而對器件效能產(chǎn)生負面影響,進而影響電池穩(wěn)定性。

與傳統(tǒng)有機銨鈍化劑相比,有機脒鈍化劑具有以下優(yōu)勢:

更強的化學(xué)鍵合:脒頭基團與 Pb-I 骨架之間的相互作用強于銨,這歸因于脒中兩個 N-H 基團提供了豐富的氫鍵。

更均勻的表面覆蓋:PPAd鈍化劑形成的1D鈣鈦礦相更容易生長并覆蓋整個表面,形成更均勻的表面覆蓋,進而減少表面復(fù)合速度。

更低的晶格應(yīng)變:PPAd鈍化劑形成的1D鈣鈦礦相在3D鈣鈦礦表面形成時具有更小的晶格應(yīng)變,這有利于形成更均勻的表面覆蓋。

更穩(wěn)定的薄膜:PPAd 處理的鈣鈦礦薄膜在加速老化測試中表現(xiàn)出更高的穩(wěn)定性,這歸因于其更均勻的表面能級分布抑制了離子遷移和 PbI2 的形成。

基于以上優(yōu)勢,有機脒鈍化劑可以顯著提高鈣鈦礦太陽能電池和小模塊的效能:

小面積器件:PPAd 處理的小面積器件取得了 25.5% 的最高光電轉(zhuǎn)換效率,而 PPAm 處理的器件效率為 24.2%。

太陽能模塊:PPAd 處理的太陽能模塊(27.2 cm2)取得了 22.5% 的最高光電轉(zhuǎn)換效率(活性區(qū)效率為 23.4%,已認證),而 PPAm 處理的模塊效率為 20.8%

長期穩(wěn)定性:PPAd 處理的器件在 70°C 下持續(xù)運行約 6000 小時后仍能保持 90% 的效率,而 PPAm 處理的器件在 1000 小時后損失了超過 20% 的效率。

研究結(jié)論: 本研究突顯了橫向能級微觀均勻性對于鈣鈦礦太陽能電池效能的重要性,特別是在器件壽命和規(guī)?;矫?,并為未來設(shè)計有效的鈍化劑提供了重要指導(dǎo)方針。



文獻參考自nature communications_DOI: 10.1038/s41467-024-53953-4

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